上海交通大學張洪斌團隊| 大振幅振蕩剪切(LAOS)流變學——方法論的演進、爭議與數據驅動新范式

大振幅振蕩剪切（large amplitude oscillatory shear，LAOS）是探究復雜流體非線性流變學的核心分析手段。通過系統研究剪切應力的響應隨應變振幅、時間、頻率和溫度的變化規律，剖析其中的非線性特征，LAOS能夠揭示流體微觀結構與宏觀性能間的內在關聯，為材料設計、加工過程優化、性能預測及實際應用提供了理論支撐。上海交通大學張洪斌團隊系統梳理了LAOS流變學的發展歷程及其分析方法的數學框架，并依據研究路徑，將現有方法劃分為基于物理、數學和數據驅動的三大分析范式，評述了各類范式在典型高分子體系中的應用，總結了LAOS在材料加工與性能預測中的實用性。同時，針對應力分解對稱性假設、傅里葉系數的物理詮釋、屈服應力統一界定以及三類范式整合等爭議問題，也進行了深入剖析，并探討了彌合分歧的可能路徑。最后，展望了LAOS與機器學習、原位表征及多尺度模擬的交叉融合前景。

歷經百年，現代流變學已發展成為研究材料在應力、應變、溫度等條件下，流動與形變隨時間變化規律的學科，其內容已擴展到研究高黏度流體、黏彈性流體和彈黏塑性流體的本構理論。流變學深刻影響了人們理解物質力學屬性與時間的關系，對固體和流體分野的認識也蘊含著深刻的哲學立場。作為流變學最核心內容之一的非線性流變學，是研究材料在外界作用力 (應力或應變) 足夠大時，其響應 (應變或應力) 與作用力不成正比的科學。在此條件下，材料的響應不能夠通過簡單的常數 (如黏度、模量) 來描述，而是與施加的力的大小、歷史甚至頻率相關。LAOS通過施加大幅正弦應變或應力信號，來表征材料在非線性黏彈性響應區的動態流變學行為，其應用范圍十分廣泛，涵蓋高分子溶液與熔體、納米復合材料、共混物，以及食品、水凝膠等各類軟物質。幾乎所有加工過程中 (如注塑、擠出、吹塑、紡絲)，聚合物都會出現強烈的非線性流動。線性黏彈性理論難以直接指導加工，必須通過非線性流變學來優化加工工藝、預測產品質量和防止制品缺陷。

文中特別指出，對LAOS分析方法進行分類的原因，首先是LAOS的發展需要同時基于物理、數學和數據，但部分研究者過于重視物理，并認為基于數學的方法可能是次要的；其次，在LAOS的分析方法中，數學與物理的運用并非是二元對立的，而是內在統一的兩種認知維度。數學構建了分析的形式化框架，物理則揭示了微觀機制與結構演化。缺乏數學形式化，LAOS的非線性響應將流于經驗性的波形描述，無法實現微觀結構變化的定量解析；而脫離物理機制，LAOS的數學處理 (如高階諧波分解) 則易退化為過度參數化的數值擬合，喪失與材料微觀演化的關聯。因此，有價值的LAOS分析方法的核心，在于實現數學的嚴密性與物理機制性的相統一。一方面，以物理機制為約束，提煉具有明確微觀指代的數學參數；另一方面，以嚴密數學為框架，精準描述參數演化方程，從而確保數學語言能切實映射材料的非線性物理行為。此外，將三類方法并列，也能夠強調不同思路和途徑之間地位的平等性和互補性。這三類范式各有優勢與局限，在分類上也難以嚴格區分，其交叉融合已成為重要發展趨勢。

文中述及流變學從本質上屬于物理學，特別是屬于連續介質物理和軟物質物理的范疇，且非線性流變學是一個高度跨學科的領域。LAOS的理論基礎涉及物理學和力學(軟物質物理、連續介質力學、非平衡態統計力學等)、數學(張量分析、微分方程、泛函分析和線性代數等)、儀器科學與技術，以及計算機算法。這里，連續介質物理 (力學) 是流變學的語言和框架核心。它提供了描述物質形變和流動的基本守恒方程 (質量、動量、能量) 和數學工具 (張量分析和微分方程)。非線性流變學的本構方程 (描述材料應力-應變-時間關系的方程) 都是在連續介質力學的框架內建立的。換句話說，流變學是連續介質力學的一個分支，它是廣義的連續介質力學中處理更復雜本構關系的部分。而LAOS流變學正從一個相對小眾的分析領域，成長為一個融合了先進本構模型、精細數據分析方法和多尺度實驗驗證的綜合性研究平臺。

綜述總結了LAOS測試的重要性：1）能夠表征軟物質在快速大形變下出現的非線性力學響應，從而更符合實際地指導各類高分子體系包括食品高分子體系的設計、制備和加工；2）具有不同微觀結構 (例如線性或支鏈高分子) 的復雜流體可能具有相似的線性黏彈性。線性黏彈性區的小振幅振蕩剪切（SAOS）難以識別這些流體流變行為的本質區別，而LAOS則是能夠分辨結構不同帶來的非線性黏彈性差異；3）適用范圍廣，可單獨改變振幅和頻率以分別調控形變的強度和時間尺度；4）對于可在半個振蕩周期內依次表現出類固行為和類液行為的流體，LAOS可在不同實驗條件下充分表征其非線性流變學行為；5）LAOS施加的流場不涉及速度和位置上的突躍，這樣流場容易產生和控制。籍此，LAOS研究也能夠加強分子理論、本構模型和實驗測試之間的聯系。

文中概述了LAOS研究的發展歷史（圖1）。LAOS發端于上世紀60年代，70年代前后發展出了波形分析法和傅里葉變換法(FT)，其中Lissajous-Bowditch曲線法產生于1975年。進入90年代后，隨著流變儀精度和計算能力的提高，特別在年左右開始，LAOS有了快速發展。傅里葉變換流變學（~2000）、應力分解（2005）、SPP（2011）、恢復流變學（2019）、應力分叉（2018）以及基于FT流變學的LAOS法（2023）相繼建立。近年來，數據驅動的LAOS研究途徑（神經網絡本構模型、aLAOS等）也發展起來。

圖1 LAOS法的發展歷史

三類范式中基于物理的LAOS分析方法包括Lissajous-Bowditch曲線法、應力分解法、應變硬化/剪切增稠比法(S/T)、能量耗散比法、連續物理過程法(SPP)及恢復流變學（圖2），其優勢在于賦予LAOS參數以明確的物理圖景——如LB曲線法可通過偏離橢圓的程度直觀顯示和解釋非線性黏彈性行為，應力分解法可解析非線性區的彈性響應和黏性能量耗散，S/T法能描述體系的硬化/軟化、增稠/變稀物理行為，耗散比法可根據彈性LB環的面積獲得每周期單位體積樣品的耗散能，SPP通過瞬時模量提供時間分辨分析，而恢復流變學從可恢復/不可恢復形變揭示能量儲存與耗散的物理本質。

圖2 各類LAOS分析方法數學框架示意圖

數學驅動方法（圖3）則以FT流變學和其衍生的本征非線性參數Q為代表。傅里葉變換使得流變學能夠靈敏度地分析非線性LAOS信號，揭示分子鏈纏結、支化拓撲、逾滲結構等微觀結構信息，這體現了數學工具揭示物理規律的能力。這里，高次諧波的物理解釋長期存在爭議和建立FT流變學的初始目的是量化信號的非線性，是將FT流變學歸為本質上是數學范式的直接原因和本質原因。需要強調，盡管FT本質上是一種數學工具，FT流變學是一個典型的基于數學的LAOS分析方法，但在Hyun、Wilhelm、Giacomin等的不懈努力下，FT流變學方法能夠提供充分的物理見解。

圖3 傅里葉變換流變學見解示意圖

數據驅動方法（圖4）是近年興起的新范式，例如神經網絡本構模型、中振幅平行疊加實驗、代數應力分叉法、解析LAOS法和表觀非線性軌跡法。這些方法側重于通過分析數據本身的統計特征和內在數學結構，來發掘具有泛化能力的規律。其中，中振幅平行疊加實驗利用物理互調原理生成LAOS大數據，以滿足數據驅動方法需求；代數應力分叉法從基頻傅里葉系數G1'和G1''出發，研究屈服過程并進行非線性行為和恢復流變學關系的分析；解析LAOS借鑒了幾何學和解析幾何，建議將傅里葉系數代入各方法解析表達式生成分析結果，強調傅里葉系數可作為LAOS核心數據，揭示了LAOS方法在數學上的一致性；而基于FT流變學視角下復雜流體LAOS行為的規律性，建立的表觀非線性軌跡法，是采用小數據集來高精度預測LAOS行為，該方法與中振幅平行疊加實驗可互為補充。

圖4 基于傅里葉變換的各類LAOS分析方法

     LAOS是探究高分子復雜流體非線性力學響應的核心方法，已發展出應力分解等物理工具及傅里葉變換等數學方法。近年數據驅動途徑興起，三類范式各有優劣且趨于融合。LAOS能夠比線性黏彈性參數更靈敏地反映分子鏈纏結、支化拓撲、填料逾滲、共混物形態演化及凝膠網絡破壞與重建等微觀結構信息，并可檢驗本構模型的適用性。LAOS研究當前主要挑戰包括：數據驅動方法在有限數據下泛化困難，需嵌入物理約束或結合高維實驗；材料常出現非均勻形變，需構建內稟異質性的本構模型；LAOS宏觀信號（參數）僅反映整體平均響應，難以捕捉材料內部的局部流動非均勻性及微觀結構演化細節，應聯用流變-散射等原位技術；觸變性彈黏塑性行為需借助時間分辨參數建立分類判據；測試分析缺乏統一規范，需標準化指南與開源軟件；單一模式對長期結構演化刻畫不足，應聯合階躍剪切、松弛等多模式實驗；面向食品、打印等領域需高通量預測，也應引入機器學習。未來方向則在于物理信息與數據驅動深度融合、多模式原位聯用及標準化建設，進而推動LAOS從描述非線性向理解與預測非線性轉變。

LAOS是研究復雜流體非線性流變學的關鍵實驗方法。與限于線性黏彈性區的SAOS不同，LAOS通過獨立調控應變振幅和振蕩頻率，能夠模擬實際加工條件下的大形變流場，為揭示材料微觀結構與宏觀非線性響應之間的內在聯系提供了強有力的工具。近年來，LAOS研究在實驗技術、數據分析及本構建模方面取得了長足進步，但也面臨著分析方法多樣、物理詮釋不一、屈服應力界定模糊及模型普適性不足等挑戰。LAOS分析方法的理論性較強，也是阻礙LAOS法廣泛應用的瓶頸。在此背景下，需要從LAOS流變學的角度出發，服務于揭示結構和流變學性質之間的關系和高分子加工，通過系統梳理分類LAOS方法，厘清其驅動原動力和涉及的焦點問題，深入理解各LAOS方法的特點、局限性、爭議點、互補性及其應用場景的適用性。

本文發表于《高分子學報》，題為“大振幅振蕩剪切(LAOS)流變學——方法論的演進、爭議與數據驅動新范式”，論文第一作者為上海交通大學博士王鵬廣，通信聯系人為張洪斌教授。

引用本文

王鵬廣,周子愉, 任慧敏,高淑娜, 戴歐維,袁柏華, 張洪斌. 大振幅振蕩剪切(LAOS)流變學——方法論的演進、爭議與數據驅動新范式. 高分子學報, 2026
Wang, P. G.; Zhou, Z. Y.; Ren, H. M.; Gao, S. N.; Dai, O. W.; Yuan, B. H.; Zhang, H. B. Large amplitude oscillatory shear (LAOS) rheology: evolution of methodologies, controversies, and the new paradigm of data-driven approaches. Acta Polymerica Sinica (in Chinese), 2026
doi: 10.11777/j.issn1000-3304.2026.26143.